自余國琮先生初次提出，“計算傳質學”經過20年的發展，至今已經形成了較為完整的理論框架，獲得了初步應用，出版了有關專著，發表了諸多論文，受到國內外學者的關注，是化工傳質研究乃至化學工程方法的重要成果和進展。自上世紀90年代后期本人開始協助余國琮先生從事科研工作，有幸親歷了余先生領導的關于計算傳質學的部分研究。回顧二十多年研究歷程，一些經歷值得思考。本文對余先生提出并領導的計算傳質學研究與發展進行簡要回顧，以期對今后的科研有所啟發。

1.概述

計算傳質學由余國琮先生于上世紀八十年代開始醞釀并提出，遂開展深入研究，其目的是建立精餾塔復雜傳質過程的嚴格模擬方法，實現精餾塔的科學的理性的設計與放大。然目前該方法不僅用于精餾和吸收過程的嚴格模擬，還有效地應用于吸附、固定床反應、鼓泡塔生物反應以及流化床反應等多種分離和反應過程。這是因為計算傳質學為化工過程中普遍存在的湍流條件下質量傳遞嚴格預測提供了一種有效方法。同時，計算傳質學方法是基于最基礎的守恒、熱力學、動力學關系，從基本的物性、操作和設備結構參數出發，建立較嚴格的數理方程并采用數值計算技術加以求解，用科學計算取代傳統傳質計算中的經驗關聯，使得化工過程裝置的設計有可能擺脫對經驗的依賴，因此對化學工程學科的發展起到了積極的促進作用。

計算傳質學的提出具有明確的應用背景和意義。精餾是復雜的物理過程，其工業設計一直被經驗所主導。平衡級假設是在精餾設計實踐中最普遍采用的一種模型。這一模型將復雜的精餾過程簡化為相互級聯的若干熱力學平衡的理論級，因為平衡級假設遠離實際，其計算結果與實際過程之間存在顯著誤差。為此平衡級模型需要通過引入效率（塔板效率或全塔效率）參數加以矯正才能用于工業精餾塔設計。但效率參數必須通過實驗或借鑒已有的分離任務相同的精餾塔操作數據才能獲得。因此，平衡級模型簡單，但獲得模型參數難。除此之外，精餾塔的其他基于傳質單元等概念的傳統模型情況相同，所需要的傳質系數等經驗常數或準數也需要通過實驗加以關聯。廣義地，采用簡單模型再通過實驗或經驗獲得效率、速率常數等模型參數已成為化工設計乃至化學工程傳統方法的基本方式。然而，由于這種實驗關聯適用范圍所限，針對不同工況需要專門進行關聯，因而迄今已經積累了大量關聯式[1,2]，選擇合適的關聯式則成為一門高度依賴于經驗的“藝術”，這給化工設計帶來極大不便，因設計不準確導致浪費甚至失敗成為普遍問題，也使得新化工過程的開發緩慢、昂貴。發展計算傳質學的目的就是從化工過程基本現象出發，應用基本的守恒、動力學、熱力學原理，基于體系的物性、設備結構等基礎數據，針對化工過程流體中的濃度場、流速場以及溫度場的嚴格預測，建立嚴格的不依賴于經驗的模型及其求解方法，據此對化工過程的設備和操作參數實現理性的決策，讓化工設計逐步從經驗走向科學。

2.前傳

余國琮先生計算傳質學的提出是基于他長期的研究、觀察與深入思考。傳統的精餾模型及其研究普遍忽略塔板上流體流動對傳質的影響這一重要問題，假設塔板流體處于理想混合，這使得精餾研究主要集中于化學工程師較為擅長的熱力學模型研究。而在大型工業精餾塔中，流體流動對傳質影響顯著，是深入了解精餾塔傳質行為、實現理性設計的關鍵。對此余國琮先生早有清醒認識，上世紀80年代領導實驗室開展了大型塔板流體力學的實驗和理論研究，建立了工業規模精餾塔流體力學實驗裝置，對塔板上氣液兩相流體的流動現象進行了大量定性和定量的測量，了解了塔板流體流動的基本模式和特性，最大的實驗裝置直徑達到了2.4m，這在當時（直到目前）是全世界高校中最大的精餾研究實驗裝置之一，領大型精餾塔流體力學研究世界之風騷。

當時計算流體動力學（CFD）已經在化學工程領域開始廣泛應用，余先生首先引進了有物理學背景的尤學一博士從事博士后研究，建立了精餾塔板氣液兩相流CFD方法和計算機程序，指導黃潔老師以及博士生張敏卿（留校任教）、劉春江（留校任教）、王曉玲（現在天津大學環境學院任教）、朱學軍等多名研究生建立了精餾塔板和填料氣液兩相流動模型和模擬方法，實現了對精餾塔流體的流動的嚴格模擬。然而余先生并不滿足單純流體力學模擬，他針對流體對傳質的影響問題已經有了更超前的想法，提出了精餾塔板混合池非平衡級模型，先后指導黃潔老師、博士生宋海華（留校任教）、曾愛武（留校任教）等研究生持續開展研究。這一模型是將塔板（后推廣至填料床層）劃分為有限個區域，假設每個區域處于理想混合并以非平衡模型加以描述，稱“混合池”，不同的混合池允許濃度不同，以此考慮塔板上濃度的不均勻分布。混合池模型是由各混合池之間的物料平衡、能量平衡以及混合池內的近界面傳質和界面相平衡方程組成。

但是這種混合池模型需要考慮以往傳統精餾模型不曾考慮的新的傳質機制，即湍流擴散。傳統精餾傳質模型（譬如基于雙膜理論的非平衡級模型[3]）中的質量傳遞只考慮了兩種物理機制，即組分的分子擴散（分子的熱運動，指膜內傳質）以及對流擴散（組分跟隨流體流動的遷移，指塔板之間的物料流股）。然而精餾塔板上的流動是連續的且處于湍流，如劃分成多個混合池，則需考慮混合池之間存在的第三種物理機制，即湍流擴散（由湍流的渦導致的分散作用）。湍流擴散是混合池模型所必須考慮的，也是余國琮先生在指導研究中重點強調的，是與傳統的精餾模型的根本的區別。這使得混合成模型成為了完備的嚴格模型，這一模型是當時國際上第一個考慮濃度不均勻分布的精餾塔模型。

然而混合池模型是一種離散模型，實際過程中無論濃度還是流速都是連續分布的，雖然理論上可采用更加細小的混合池的方式加以逼近，但會帶來數值計算難度。因而，余先生開始考慮引入微分方程直接對連續分布的濃度、速度分布建立模型，包括復雜湍流條件下流體流動、組分的擴散、熱量專遞嚴格模型，實現對化工過程中的濃度場、流速場以及溫度場嚴格模擬。余先生認為，這種嚴格數學方程的建立和求解完全不同于傳統的工程計算，而是將精餾過程模擬從工程計算水平提升到科學計算層次，不但涉及傳統的化學工程理論，同時需要考慮湍流條件下物質擴散以及相界面復雜的物理現象及其數理模型、微分方程的求解以及相關的數值計算問題，研究范疇已跨越傳統化學工程理論邊界，必將形成化學工程新的學科分支。余國琮先生 命名其為“計算傳質學”。

3.計算傳質學的提出

進入二十一世紀，隨著計算化學、計算流體力學、計算傳熱學等新興學科分支的發展，特別是計算機與信息技術的高速發展，用大規模數值計算的方法解決復雜的工程問題已呈一種趨勢。余國琮先生提出計算傳質學研究，將化工傳質這一復雜的工程問題通過科學計算的方法加以解決的思想正是產生于這一背景。于此同時Fluent、CDStar等商用微分方程求解器的不斷完善給計算傳質學研究提供了有利條件。

精餾等幾乎所有化工過程中的質量傳遞都是在湍流條件下進行的，對于湍流條件下的流體流動和傳熱來說已經有了較為有效的方法，余國琮先生之前領導的精餾塔流體力學研究也為精餾塔復雜的兩相湍流模擬建立了有效的方法，因此計算傳質學面對的核心問題就是對湍流條件下的傳質的模擬。計算傳質學的基礎是傳質理論，因而必須首先解決湍流條件下傳質理論模型問題。余國琮先生指導的博士生劉伯譚結合湍流理論，類比流體力學模型，首先建立了針對湍流傳質的初步理論模型，即基于濃度脈動及其耗散理論的“兩方程模型”，遂由博士生劉國標、孫志民、陳江波、李文斌等研究生不斷完善，并分別成功應用于精餾、化學吸收、固定床反應、吸附等化工過程的嚴格模擬。余國琮先生指導的博士生李文斌（后繼續博士后研究并留校任教）針對CO2吸收過程建立了可考慮各向異性湍流擴散的“雷諾質流模型”，并將計算傳質學方法應用于流化床反應器的嚴格模擬。博士生張超（現在中北大學任教）將將計算傳質學應用于鼓泡塔嚴格模擬，并應用模擬結果實現了反應器的結構優化。

袁希鋼

天津大學化學工程研究所

（原載于“天津大學化學工程研究所成立四十年文集”，稍有刪減。原稿中還有“計算傳質學主要內容”和“今后工作展望”兩個章節，此處省略）

附錄

余國琮先生關于計算傳質學的主要論著

·專著·

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering (second edition)Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2017

余國琮，袁希鋼，化工計算傳質學，化學工業出版社，北京2016

Kuo-Tsung Yu, Xi-GnagYuan, Introduction to Computational Mass Transfer: With Applications to Chemical Engineering.Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Germany,2014

余國琮，袁希鋼，化工計算傳質學導論，天津大學出版社，天津，2011

·計算傳質學在精餾過程模擬中的應用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, An anisotropic turbulent mass transfer model for simulation of pilot-scale and industrial-scale packed columns for chemical absorption,International Journal of Heat and Mass Transfer, 88 (2015) 775–789

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: I. Modeling and validation,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015) 1085–1094

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Xigang Yuan, Botan Liu, A Reynolds mass flux model for gas separation process simulation: II. Application to adsorption on activated carbon in a packed column,Chinese J. Chem. Eng., 23 (2015), 1245-1255

SUN Zhimin, LIU Chunjiang, YU Guocong (K. T. YU) and YUAN Xigang, Prediction of Distillation Column Performance by Computational Mass Transfer Method,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp833-844 (2011)

LI Wenbin, LIU Botan, YU Guocong and YUAN Xigang, A New Model for the Simulation of Distillation Column,Chinese J. Chem. Eng., 19(5), pp717-725 (2011)

Guo Biao Liu, K.T. Yu, X.G. Yuan*, C.J. Liu, A numerical method for predicting the performance of a randomly packed distillation column,Int J. Heat and Mass Transfer, 52, pp5330–5338, (2009)

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Sun, Z.M., B. T. Liu, X. G. Yuan, C. J. Liu, K. T. Yu, New turbulent model for computational mass transfer and its application to a commercial-scale distillation column,Ind. & Eng. Chem. Res., 2005, 44 (12): 4427-4434

X. L. Wang, C. J. Liu, X. G. Yuan, and K. T. Yu, Computational Fluid Dynamics Simulation of Three-Dimensional Liquid Flow and Mass Transfer on Distillation Column Trays,Ind. &Eng. Chem. Res.2004, 43, 2556-2567

·計算傳質學在化學吸收過程模擬中的應用·

G. B.Liu, K. T. Yu,; X. G.Yuan*; C. J. Liu; Q. C. Guo, Simulations of chemical absorption in pilot-scale and industrial-scale packed columns by computational mass transfer.Chem. Eng. Sci.,2006,61, (19), 6511-6529.

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, New Model for Turbulent Mass Transfer and Its Application to the Simulations of a Pilot-Scale Randomly Packed Column for CO2-NaOH Chemical Absorption,Ind. & Eng. Chem. Res., 2006;45(9); 3220-3229

·計算傳質學在吸附過程模擬中的應用·

W. B. Li, B. T. Liu, K. T. Yu, and X. G. Yuan, Rigorous Model for the Simulation of Gas Adsorption and Its Verification,Ind. Eng. Chem. Res, 50 (13), pp 8361–8370, 2011

·計算傳質學在催化反應過程模擬中的應用·

G. B. Liu, K. T. Yu, X. G. Yuan*, and C. J. Liu, A Computational Transport Model for Wall-Cooled Catalytic Reactor, Ind. Eng. Chem. Res. 47, 2656-2665, 2008

·計算傳質學在鼓泡塔模擬中的應用·

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu,Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part I: Application to chemisorption process ofCO2 into NaOH solution,,Chem. Eng. Sci., 184 (2018) 161–171

Chao Zhang, Xigang Yuan, Yiqing Luo, Guocong Yu, Prediction of concentration distribution for bubble column reactor simulation Part II: The analogy analysis between turbulent mass and momentum transfer in biodegradation process of toluene in emissions,Chem. Eng. Sci., 189 (2018) 360–368

·計算傳質學在流化床反應過程模擬中的應用·

Wenbin Li, Kuotsung Yu, Jesse Zhu, Xigang Yuan, Yuanyuan Shao, Botan Liu, An Anisotropic Reynolds Mass Flux Model for the Simulation of Chemical Reaction in Gas-Particle CFB Risers,Chem. Eng. Sci., 135 (2015) 117–127

·計算傳質學在介尺度優化中的應用·

Cao, X., Jia, S., Luo, Y., Yuan, X., Qi, Z., & Yu, K. T. (2019). Multi-objective optimization method for enhancing chemical reaction process.Chemical Engineering Science, 195, 494-506.

Cao, X., Jia, S., Avellaneda, J., Luo, Y., Yuan, X., Flamant, G., & Yu, K. T. (2019). An Optimization Method to Find the Thermodynamic Limit on Enhancement of the Solar Thermal Decomposition of Methane.International journal of hydrogen energy,44(31), 16164-16175.

Jia, S., Qian, X., Cao, X., Luo, Y., Yuan, X., & Yu, K. T. (2018). A criterion beyond conservation equations for complex transport process modeling - A case of Rayleigh-Bénard convection.Chemical Engineering Science, 182, 44-55.

Cao, X., Jia, S., Luo, Y., Yuan, X., & Yu, K. T. (2018). Optimal Design of Transport and Reaction Pattern in Premixed Methane-air Micro-combustor.Computer Aided Chemical Engineering, 44, 1945-1950

S K Jia, C. Zhang, X.G. Yuan, K. T. Yu, An optimization approach to find the thermodynamic limit on convective mass transfer enhancement for a given viscous dissipation,Chemical Engineering Science, 146(2) (2016), 26-34