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地大新聞網(wǎng)訊 （通訊員 陳曉明）近日，我校環(huán)境學(xué)院生物系曾憲春教授團(tuán)隊(duì)的研究成果相繼在國(guó)際知名期刊《危險(xiǎn)性材料雜志》（Journal of Harzardous Materials）、《總體環(huán)境科學(xué)》（Science of The Total Environment）和《化學(xué)圈》（Chemosphere）上發(fā)表，系統(tǒng)解決了Sb^III氧化酶是否氧化As^III，As^III氧化酶是否氧化Sb^III，以及微生物催化的Sb^III和As^III氧化途徑如何相互作用的科學(xué)問(wèn)題。三篇文章的第一作者為環(huán)境學(xué)院博士研究生陳曉明、碩士研究生余婷婷，通訊作者為曾憲春教授。

陳曉明（左）、余婷婷（右）

銻(Sb)和砷(As)的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)高度相似，在污染環(huán)境中通常一起存在。因此，學(xué)術(shù)界推測(cè)Sb^III和As^III氧化酶對(duì)對(duì)方底物具有交叉氧化活性。但奇怪的是，這兩種氧化酶的蛋白序列和結(jié)構(gòu)完全不同。所以，闡明這兩種氧化酶是否具有交叉活性非常有趣，有助于深刻理解銻與砷生物地球化學(xué)過(guò)程之間的相互作用。

長(zhǎng)期以來(lái)，學(xué)術(shù)界對(duì)這個(gè)問(wèn)題進(jìn)行了許多研究，發(fā)表了至少15篇研究論文。但是，由于以往的研究使用了遺傳背景不清楚或不準(zhǔn)確的微生物菌株，導(dǎo)致得出的結(jié)論模糊不清，甚至是錯(cuò)誤和相互矛盾的。

為了解決這個(gè)問(wèn)題，首先，研究團(tuán)隊(duì)利用銻污染土壤通過(guò)富集培養(yǎng)法制備了銻氧化微生物富集液，并通過(guò)環(huán)境基因組分析確認(rèn)了富集液富含Sb^III氧化酶基因，但不含As^III氧化酶基因。我們發(fā)現(xiàn)銻氧化微生物富集液在好氧和厭氧條件下都表現(xiàn)出Sb^III和As^III氧化活性，這說(shuō)明在群落水平上銻氧化微生物具有氧化As^III的交叉活性。為了進(jìn)一步驗(yàn)證這一發(fā)現(xiàn)，研究團(tuán)隊(duì)成功分離了3株可培養(yǎng)銻氧化菌[Pseudomonas sp. SbOB1 (綠膿桿菌SbOB1)、Brucella sp. SbOB2 (布魯氏桿菌SbOB2)和Shinella sp. SbOB3 (申氏菌SbOB3)]，它們都具有Sb^III氧化酶基因但缺乏As^III氧化酶基因。這些菌株在好氧和厭氧條件下都表現(xiàn)出顯著的Sb^III和As^III 氧化能力，從而在可培養(yǎng)單株水平證實(shí)了Sb^III氧化酶具有氧化As^III的交叉活性。其次，研究團(tuán)隊(duì)利用砷污染土壤制備了砷氧化微生物富集液，通過(guò)環(huán)境基因組分析證實(shí)富集液富含As^III氧化酶基因，但不含Sb^III氧化酶基因。我們觀(guān)察到砷氧化微生物群落在好氧和厭氧條件下都具有顯著的As^III氧化活性，但沒(méi)有檢測(cè)到Sb^III氧化活性。這說(shuō)明砷氧化微生物在群落水平不能氧化Sb^III。進(jìn)一步分離了3株具有As^III氧化酶基因但缺乏Sb^III氧化酶基因的可培養(yǎng)砷氧化菌[Agrobacterium sp. AsOB1 (農(nóng)桿菌AsOB1)、Ensifer sp. AsOB2 (粘著劍菌AsOB2)和Achromobacter sp. AsOB3 (無(wú)色小桿菌AsOB3)]，并在可培養(yǎng)單株水平證實(shí)了As^III氧化酶不具有氧化Sb^III的交叉活性。因此，研究結(jié)果令人信服地證明了銻氧化微生物可以氧化As^III，而砷氧化微生物則不能氧化Sb^III。這些發(fā)現(xiàn)澄清了以前關(guān)于銻氧化微生物和砷氧化微生物是否能氧化彼此底物的歧義、混淆、錯(cuò)誤或矛盾（圖2）。

圖2 Journal of Harzardous Materials的摘要圖

為了更深入地探索微生物中Sb^III和As^III氧化途徑的相互作用，我們需要兩種代表性的可培養(yǎng)銻氧化菌株：一種只含有Sb^III氧化酶基因但不含As^III氧化酶基因；另一種同時(shí)具有Sb^III和As^III氧化酶基因。經(jīng)過(guò)多輪富集分離，我們成功得到了這兩種菌株，它們分別是Ralstonia sp. SbOX (羅爾斯通氏菌SbOX)，Shinella sp. SbAsOP1 (申氏菌SbAsOP1)。通過(guò)PCR擴(kuò)增與基因組測(cè)序分析，證實(shí)了它們的基因型與遺傳背景符合我們的研究需求。

當(dāng)Sb^III和As^III同時(shí)存在時(shí)，在好氧條件下，只具有Sb^III氧化酶基因的羅爾斯通氏菌SbOX優(yōu)先氧化Sb^III，直到Sb^III幾乎完全被氧化后才開(kāi)始快速氧化As^III。與此對(duì)比，在厭氧條件下，Sb^III的氧化顯著抑制了羅爾斯通氏菌SbOX中As^III的氧化途徑，但As^III對(duì)Sb^III的氧化影響很?。▓D3）。

圖3 Science of The Total Environment的摘要圖

值得注意的是，當(dāng)Sb^III和As^III共存時(shí)，在好氧條件下，同時(shí)具有Sb^III和As^III氧化酶基因的申氏菌SbAsOP1能夠同時(shí)完成As^III與Sb^III的氧化，但As^III和Sb^III分別顯著抑制了對(duì)方的氧化。相比之下，在厭氧條件下，As^III會(huì)部分抑制SbAsOP1介導(dǎo)的Sb^III的氧化，而Sb^III則強(qiáng)烈抑制As^III的氧化。這些發(fā)現(xiàn)表明，在厭氧條件下，兩種類(lèi)型銻氧化菌都表現(xiàn)出對(duì)Sb^III氧化的強(qiáng)烈偏好（圖4）。

這項(xiàng)研究首次系統(tǒng)闡明了微生物介導(dǎo)的As^III與Sb^III氧化途徑之間的強(qiáng)烈相互作用。銻氧化菌能夠氧化As^III，但砷氧化菌卻不能氧化Sb^III。當(dāng)微生物只有Sb^III氧化酶時(shí)，在好氧條件下，微生物優(yōu)先氧化Sb^III，待Sb^III氧化完成后才開(kāi)始氧化As^III；而在厭氧條件下，Sb^III氧化強(qiáng)烈抑制As^III氧化，但As^III對(duì)Sb^III的氧化影響很小。當(dāng)微生物同時(shí)具有兩種酶時(shí)，在好氧條件下，微生物能同時(shí)氧化Sb^III與As^III，但彼此會(huì)有一定程度的抑制作用；在厭氧條件下，微生物催化Sb^III的氧化會(huì)強(qiáng)烈抑制As^III的氧化，但As^III氧化會(huì)部分抑制Sb^III的氧化。這些研究結(jié)果有助于更深入地理解銻和砷生物地球化學(xué)過(guò)程之間的相互作用，并提供了關(guān)于Sb^III和As^III氧化酶以及氧化細(xì)菌的新知識(shí)。

圖4 Chemosphere的摘要圖

該項(xiàng)研究成果受橫向科技項(xiàng)目“基于人工智能的地質(zhì)微生物與多肽應(yīng)用基礎(chǔ)研究” (2021046154)、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(41472219)和國(guó)家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目(41521001)聯(lián)合資助。（編輯 孫彥欽 審稿 尚東光）

文章鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134135

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.169893

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2024.141385